傅里叶提出了大气层具有温室效应,丁铎尔发现了大气中只有CO2 等痕量气体才具有温室效应。但无论是在傅里叶的时代或是丁铎尔的时代，都无法就气候对CO2变化的敏感性进行定量计算.直到1896年，瑞典物理化学家阿伦尼乌斯才开始定量地计算气候对CO2变化的敏感性。阿伦尼乌斯的主要研究工作是物理和化学，他于1903年获诺贝尔化学奖，他的一项重要成果是推算CO2和水汽对红外辐射的吸收谱，并使用斯特蕃-玻尔兹曼定律和能量平衡原理计算气候对CO2变化的敏感性以及水汽的正反馈效应。

如前所述，CO2和水汽对红外辐射的吸收包括了在不同波段上的吸收带，今天对它们吸收性的测量是在实验室使用精密仪器进行的，而在阿伦尼乌斯的时代，并不具备这些实验条件。阿伦尼乌斯推算CO2和水汽对红外辐射的吸收所使用的数据是来自美国天文学家Samuel P.Langley积累的月光红外波段的观测资料。Langley曾试图根据对月光红外波段的观测来确定月球的表面温度。阿伦尼乌斯的想法是使用这些观测数据来计算整个大气柱中的CO2和水汽对月光红外辐射的吸收特性。图4中的带方块的断线是阿伦尼乌斯使用Langley的观测数据所得到的CO2和水汽的吸收谱，6.5μm附近的水汽吸收带清晰可见，但阿伦尼乌斯的推算数据并没有延伸到15μm的波段，实际上CO2在该处有一个最强的振动吸收带，CO2之所以是强的温室气体正是由于该吸收带的存在。与现在的测量对比，两者定性地一致，但定量地讲，还有很大的差距。

在验证气候对CO2的敏感性时，阿伦尼乌斯设计了一个简单的气候模式，该模式在垂直方向只有一个等温的大气层，在纬度方向是格点化的，并有季节变化，类似于我们今天所说的一维气候模式。该模式还考虑了水汽的正反馈和冰-雪反照率的正反馈。利用该模式，阿伦尼乌斯发现，如果大气中的CO2浓度增加一倍，全球平均的地表温度将升高6℃。与现在精确的多层气候模式给出的地表气温对CO2加倍的敏感性数值(2—4℃)相比，阿伦尼乌斯的模式过高地估计了气候对CO2变化的敏感性。他的误差主要来源于两点：(1)阿伦尼乌斯所推算的CO2和水汽吸收谱并不准确，过高地估计了CO2 的温室效应；(2)他的一层等温大气模式高估了大气层向外辐射的红外辐射，也就是降低了大气的温室效应，二者的综合效应是高估了CO2和水汽的温室效应。如果把现在准确的CO2和水汽吸收谱放到阿伦尼乌斯的气候模式，结果是气候对CO2的敏感性将弱得多。

虽然阿伦尼乌斯的简单气候模式给出的结果有较大的误差，但他是第一位定量地计算气候对CO2的敏感性的科学家，也是第一位提出人类燃烧的化石燃料有可能导致全球变暖，并且有可能阻止气候系统向下一个冰川期演变的科学家。有意思的是，阿伦尼乌斯认为气候变暖将有助于人类生存环境的改善，而且日益增加的地球人口需要更为温和的气候环境。这一观点也是目前那些认为全球变暖并非是一件坏事的人们的主要论点之一。