二氧化碳到碳氢化合物的电催化转化涉及多电子还原反应过程,面临着复杂的转化途径和选择性控制困难等
问题。
由中国科学院大连化学物理研究所(DICP)的王国雄教授和包新和教授领导的研究小组利用钴酞菁(CoPc)和锌氮碳(Zn)增强了将CO2电还原为甲烷的能力( -NC)串联催化剂。
他们在非铜基催化剂上实现了在CO2 RR中生产CH4的高活性,并为将二氧化碳电催化还原为碳氢化合物提供了新的策略。
这项工作于9月4日发表在Angewandte Chemie国际版上。
与单独的CoPc或Zn-NC相比,该CoPc和Zn-NC串联催化剂的甲烷/一氧化碳比率提高了100倍以上。
密度泛函理论计算和比较实验结果表明,碳氧化钛首先还原成一氧化碳的酞菁钴,然后将碳扩散到锌- NC一氧化碳和进一步转化成甲烷。
这种串联催化策略将二氧化碳转化为甲烷,并将该过程分解为两个活性位点的串联电催化反应。在该串联催化系统中,CoPc提供了一氧化碳,以将吸附的氢保留在Zn-N位置的相邻氮上,从而提高了甲烷的产生速率。